Gru, un aspirante supercattivo, famoso per essere una delle persone più cattive della città, prova piacere a fare dispetti e a veder soffrire le altre persone ed è in possesso di una serie di aggeggi che gli consentono di compiere ogni tipo di cattiveria. Questa "cattiveria" nasce per colpa della madre del protagonista la quale fece vivere un'infanzia terribile e piena di disagi al piccolo Gru. Dopo aver ricevuto la notizia del furto della piramide di Giza da parte di un altro misterioso cattivo, Gru decide di rubare la Luna. Sull'onda dell'entusiasmo per tale progetto, Gru si reca in una misteriosa "Banca dei cattivi", dove chiede un prestito per portare a buon fine il suo piano, negatogli poiché ancora gli manca una parte fondamentale della missione: il raggio restringente.
In questa occasione Gru conosce Vector, simpatico ma patetico supercattivo che rivela di essere il misterioso ladro della piramide. Questo spinge l'incredulo Gru a detestarlo, congelandogli perfino la testa per dispetto. Gru riesce finalmente a rubare il raggio restringente, che però gli viene sottratto da Vector, il quale dispone di tecnologie molto più avanzate di quelle a disposizione di Gru. Egli non riuscirà a recuperare il raggio, finché lui stesso, vedendo delle bambine che indenni entrano nella casa di Vector per vendere dei biscotti, dichiara di aver avuto un'"Idea luminosa": adottare quelle stesse bambine per sfruttarle per riportare il raggio restringente nelle sue mani.
Dopo aver adottato le tre sorelle Margot, Edith e Agnes, Gru si prepara a portare avanti il piano ma viene sempre più distratto dalle tre, fino a ritrovarsi nei panni di un padre amorevole. La cosa, tuttavia, non gli dispiace in quanto ormai si è affezionato alle tre piccoline. Il dottor Nefario, suo alleato, tenta di riportarlo alla "ragione" costringendolo a restituire le bambine. Ormai il raggio restringente è già nelle sue mani e i problemi finanziari sono stati superati grazie al piccolo contributo monetario delle bambine, al seguito delle quali si aggiungono i minion, misteriosi umanoidi gialli che costituiscono la forza lavoro di Gru e Nefario.
Dopo aver salutato le bambine poiché loro dovevano andare a sostenere un saggio di danza, Gru ruba la Luna e scoprirà di tenere più alle bambine che a quel furto. Così si precipita al saggio di danza delle bambine ma scopre che Vector le ha rapite per ricattarlo, obbligandolo a scambiarle con la Luna. Gru accetta lo scambio ma Vector, tanto patetico quanto scorretto, lo imbroglia e si rifiuta di restituire le bimbe. Nel frattempo il dottor Nefario scopre che gli effetti del raggio restringente sono a effetto limitato, in quanto essi svaniscono dopo poco tempo in base alla massa del corpo su cui è stato utilizzato, vale a dire che più grande è l'oggetto sottoposto più breve è il tempo del rimpicciolimento. La Luna infatti comincia a ingrandirsi. Dopo una serie di rocambolesche imprese, Gru riuscirà a salvare le tre bambine. Una volta che la Luna torna normale e di nuovo nello spazio, Gru lascia la carriera da cattivo, rinnovato dall'amore per le bambine, per diventare padre a tempo pieno, mentre Vector rimane intrappolato sulla Luna.
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